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单分子尺度电子-振动激发研究获得新突破

来源:武汉大学物理科学与技术学院    发布时间 : 2024/10/30      点击量:

近日,武汉大学物理科学与技术学院丰敏教授研究组联合中国人民大学季威教授、匹兹堡大学Hrvoje Petek教授研究团队通过设计新型扫描隧道显微镜(STM)隧穿结,实验上在近20年来首次在单分子水平探测到C60最低频电子-振动耦合(振子)激发;同时,研究工作揭示界面瞬态电荷转移偶极增强振子激发的新物理现象。相关研究以“Charge-transfer dipole low-frequency vibronic excitation at single-molecular scale”为题发表在2024年10月23日出版的《Science Advances》期刊上。

作为固体或界面诸多新奇量子现象的起因,振子激发是凝聚态物理研究的基本问题之一。STM振子隧穿谱提供了在亚分子水平研究振子激发的可能性。但传统的振子隧穿谱在分辨低能振子激发时受到一定限制。这一限制根源于前期工作中STM隧穿结的设计并不能有效的实现振子激发态和基地有效的去耦合,使得需要较强去耦合效应才能分辨的低能振子激发态难以分辨。例如,在最典型的C60分子中,虽然其8种拉曼活性的Hg振动模式中高能量的7种都已经被STM振子激发谱探测到,但最低能量的Hg1)的振子激发始终没有在STM振子激发的实验中观测到。与此截然不同的是,C60单分子晶体管输运实验清晰无误的表明了Hg1)与输运载流子的耦合。这一实验上的不一致持续了二十年之久。

基于这一现状,研究团队采用了一种新颖的利用半导体体态带隙对分子电子态去耦合策略。这种设计有效的实现了去耦合效应,提高了STM振子隧穿谱的分辨率,首次在单分子水平清晰的观测到Hg1)(如下图)的振子激发态,也对应了C60单分子晶体管的输运实验结果。同时,实验结果还表明可以利用电子态离开带隙边沿能量差调制电子态和基底的耦合程度,这种方式是一种有效,可设计的探测低能振子激发态的实验方法,可以推广到更多的原型分子-、纳米结构-或薄膜-基底体系来探测振子激发态。

实验技术上的改进使得新的物理现象得以被发现。实验研究发现,Hg1)振子激发效率远高于其他模式,不受通常决定振子激发耦合常数的分子吸附结构、电子结构等物理因素的影响。这挑战了传统的实验结果和理论模型。研究结果表明分子-基地界面处瞬时存在由电荷转移导致的界面偶极,显著增强了Hg(ω1)的电子-振动激发(如下图)。尽管界面非常普遍,但界面电荷转移偶极振子激发在前期实验和理论研究中都没有被考虑过。该发现揭示了一种通过设计分子-半导体界面来控制分子电子传输的方法,为更高效的分子电子器件、能源系统和传感技术的开发开辟了可能的新途径。

该研究成果于20241023日以“Charge-transfer dipole low-frequency vibronic excitation at single-molecular scale”为题发表在《Science Advances》期刊上,武汉大学娄灿灿,中国人民大学官雨柔和武汉大学崔兴霞博士为论文的共同第一作者,武汉大学为第一单位。中国人民大学季威教授、匹兹堡大学Hrvoje Petek教授与武汉大学丰敏教授为该论文的共同通讯作者。该工作实验部分由武汉大学完成,理论计算部分由合作单位完成,并得到了国家自然科学基金、科技部等项目的支持。  

文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ado3470



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