金属卤化物钙钛矿发光二极管(PeLEDs)和大面积钙钛矿色转换层在照明和显示领域展示出巨大的潜力。刮涂法是制备大面积薄膜的最理想方法之一，但其存在成核、结晶不均匀等问题。为了解决刮涂钙钛矿薄膜过程中的问题，武汉大学方国家教授、柯维俊教授近日在《Science Bulletin》期刊上发表了题为：“Regulation of nucleation and crystallization for blade-coating large-area CsPbBr3 perovskite light-emitting diodes”（《刮涂法制备大面积CsPbBr3钙钛矿发光二极管的成核与结晶调控》）的研究成果。
在该项研究中，研究人员搭建了一套原位表征测试系统来监测钙钛矿的成核、结晶过程。通过在钙钛矿前驱体溶液中加入醋酸甲脒(FAAC)，提高了钙钛矿的成核速率和晶核密度，提升了钙钛矿的成核均匀性。此外，在聚(9-乙烯基咔唑)(PVK)空穴传输层上方插入了一层[2-(9h -咔唑-9-酰基)乙基]膦酸(2PACz)。它可以锚定在前驱体溶液中形成的钙钛矿纳米晶核，增加溶质的空间位阻，从而减缓结晶速率，提高结晶质量。在此基础上，得到了均匀性显著改善、光致发光量子产率显著提高的大面积钙钛矿纳米多晶薄膜。并制备了最大外量子效率为25.91%的(2 × 2 mm2)小面积PeLED，这是目前刮涂法制备PeLED的最高记录。还制备了(5 × 7 cm2)的大面积PeLED，是目前报道的溶液法制备的最大面积的PeLED。
物理科学与技术学院博士研究生陈国毅、王舒欣、余知秋、董超敏为论文的共同第一作者，武汉大学方国家教授、柯维俊教授，香港理工大学李刚教授，武汉纺织大学姚方副教授为论文的共同通讯作者。其他共同作者还有贾朋、蒲德馨、董开连、崔鸿森、方鸿翼、王晨、高瑞敏。
另外甲脒铯铅溴（FACsPbBr3）混合阳离子策略是实现Cs主导PeLEDs高性能的主要方法之一。然而，阳离子的不均匀分布不利于其性能的进一步提升。针对上述问题，武汉大学方国家教授、柯维俊教授团队提出了解决方案并近日在《Advanced Optical Material》期刊上发表了题为：“Inhibiting Cation Segregation to Enable Highly Efficient Perovskite Light-Emitting Diodes”的文章。在FA/Cs混合钙钛矿薄膜中，团队研究人员观察到Cs、Br和微量Pb元素在钙钛矿薄膜表面析出。研究人员发现阳离子的偏析是由Cs/FA阳离子不可控的结晶过程引起的。通过引入双缩脲添加剂，双缩脲与FA阳离子的氢键相互作用平衡了钙钛矿薄膜的结晶速率，从而显著改善了钙钛矿薄膜的晶体质量和阳离子分布。结果表明，在初始亮度为100 cd m-2的情况下，绿色PeLED的外量子效率达到28.8%，半衰期（T50）为2.48小时，相对于对照组器件提高了5倍。这些研究结果有助于理解阳离子分布与PeLEDs性能之间的关系，为提升PeLEDs的性能提供了新思路。
论文第一作者为武汉大学物理科学与技术学院博士生董超敏。论文通讯作者为武汉大学方国家教授、柯维俊教授和王舒欣。合作者还有武汉大学陈国毅、姚方博士、余知秋、董开连、杜胜杰、黄立帅、王成、王倜研究员。
这些工作得到了国家自然科学基金重点项目、湖北省重点研发专项等项目的支持，同时也受到武汉大学科研公共服务平台的支持。
文章链接：1. https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.10.022
2. https://doi.org/10.1002/adom.202401955
