近日，何军教授课题组在 《纳米通讯》 （Nano Letters），发表了题为“Non-defective vacancy enhanced resistive switching reliability in emergent van der Waals metal phosphorous trisulfide-based memristive in-memory computing hardware”（《非缺陷型空位增强范德瓦尔斯金属磷硫化物存算融合硬件可靠性研究》。武汉大学物理科学与技术学院李叶生老师为第一作者，何军教授和李叶生老师为共同通讯作者。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金和湖北省自然科学基金的经费支持，同时也受到了武汉大学电镜中心的支持。
随着人工智能(AI)的快速发展，需要在CMOS器件之外探索新的具有高效数据处理和存储能力的计算硬件。忆阻器具有存内计算和高密度集成能力，有望解决冯·诺伊曼瓶颈和革新计算系统。二维(2D)范德华(vdW)材料为高集成密度提供了一个有前途的计算硬件平台。然而，它们的应用受到高泄漏电流、高工作电流、低耐久性和小存储窗口等不良性能的阻碍。这至少归于三个原因。首先，研究最多的基于窄带隙过渡金属二硫属化合物(TMDs)的忆阻器，特别是当厚度缩小到纳米级时，具有高电导率。其次，大多数忆阻器是由元素空位驱动的，主要是阴离子空位。这些导电缺陷型空位将成为漏电点，大大提高器件电导。第三，对缺陷相关的阻性机制的理解仍然不够充分，特别是在阻性操作过程中缺陷类型引起的阻性差异和结构变化的研究非常少。因此，寻找具有创新阻性原理的材料，并阐明所涉及的阻性机制，是优化阻性性能的根本解决方案。
何军课题组基于新兴的金属磷硫化物研究了具有不同缺陷类型的忆阻器的阻性行为，即，基于缺陷型元素空位的Mn2P2S6 (MnPS)和具有非缺陷型结构空位的In3/4P2S6 (IPS)忆阻器。课题组发现不同的缺陷类型在MnPS和IPS忆阻器引发了不同的厚度依赖阻性行为，并首次揭示了具有非缺陷型空位可以增强忆阻器的可靠性。利用密度泛函理论(DFT)计算和高分辨率透射电镜(HRTEM)揭示了两种忆阻器的离子迁移势垒和迁移过程中的结构变化。结果表明，缺陷型元素空位会引起明显的结构畸变，导致器件可靠性下降，而非缺陷型结构空位可以提供更低的扩散势垒和更稳定的阻性结构，从而获得增强的可靠性。具有非缺陷型空位的忆阻器取得许多优异性能，包括1012 Ω的高关断电阻，pA级别工作电流，高达109的开关比，超过7位的电导状态以及良好的耐久性。此外，课题组还制造了高产率(94%)的IPS忆阻器交叉阵列，成功地实现了多个图像处理任务，显示了基于非缺陷型空位的金属磷硫化物忆阻器作为非冯诺伊曼硬件加速器的潜力。何军课题组关于不同空位类型诱导阻性行为差异以及非缺陷型空位增强阻性开关性能的研究将促进缺陷相关的阻性机制的理解，并在发展高性能存算融合器件领域提供一个有效策略。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c00212
