Angewandte Chemie International Edition(《德国应用化学》)近日以内封面论文形式在线发表了肖湘衡教授课题组的最新研究成果。该工作展示了使用离子辐照方法调节Co3O4催化剂表面活性电荷密度从而增强其电催析氧性能,为发展使用更高精度制备手段调节材料的电子结构提供了新的解决思路与普适方法。
论文题为“Active Electron Density Modulation of Co3O4-Based Catalysts Enhances their Oxygen Evolution Performance”(调节Co3O4基催化剂活性电荷密度增强其析氧性能)。武汉大学为唯一署名单位,物理科学与技术学院2017级博士生贺栋为第一作者,肖湘衡教授为通讯作者。
近年来,通过缺陷以及界面工程调控材料的电子结构从而增强其催化活性日益受到广大研究者的关注。但当前的制备手段仍有限且不够精确。因此发展可控度高、调节能力强、制备成功率高的研究手段显得尤为重要。离子束方法由于具有可控度高、普适性广、均匀性好等优点,能够在材料中精确构建缺陷和界面从而进一步揭示其构效关系。
研究人员通过Ar离子束对Co3O4进行辐照,在样品中分别产生大量氧空位以及诱导相变产生CoO/Co3O4界面。电化学性能测试结果表明Ar离子辐照可以有效提升Co3O4析氧性能。结合理论计算,研究人员进一步揭示了由于氧空位和CoO/Co3O4界面对于表面活性电荷的梯度调控,增强了Co3O4表面对于反应过程中单氧基团的吸附能力,从而极大降低反应势垒和过电势。该工作在实现Co基电催化剂析氧性能新突破和反应机理更加深入认知的基础上,进一步拓展离子束方法使用范围,展示了将其发展为一种对材料电子结构进行缺陷以及界面调控的普适研究手段的重要价值。
原文链接:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001681