科研进展

《自然通讯》刊登方国家、林乾乾、陶晨团队钙钛矿单晶研究新成果

来源:  发布时间:2020-03-05 09:44:30 点击次数:

3月4日,《自然•通讯》 (Nature Communications)在线发表了我院方国家教授、林乾乾教授、陶晨研究员团队的最新研究成果。

论文题为“Room-temperature liquid diffused separation induced crystallization for high-quality perovskite single crystals”(《室温液相扩散诱导结晶法制备高质量钙钛矿单晶》)。该研究工作署名单位为武汉大学。我院2018级博士生姚方为第一作者,方国家教授、林乾乾教授、陶晨研究员为通讯作者。

近年来,卤化物钙钛矿材料在光电领域得到了广泛应用,且取得了极大进展。钙钛矿单晶作为研究钙钛矿本征特性及光电器件的理想材料,已被广泛地研究。目前,钙钛矿单晶的制备主要采用逆温度结晶法(ITC)、反溶剂蒸发辅助结晶法(AVC)和低温梯度结晶法(LTGC)等方法。这些方法的原理都是基于逆溶解度,通过改变温度或溶剂成分以改变前驱体浓度达到过饱和结晶。 采用ITC或LTGC生长单晶时需要较高的温度(从室温升高到90或60℃)。然而,已有报道表明,钙钛矿单晶生长温度越高,其缺陷密度就越高;升温或降温产生的热对流会对钙钛矿单晶结构产生不利影响,容易生成孪晶或多晶。另外变温速率的精确控制非常困难,从而影响钙钛矿单晶质量和相关器件性能。因而开发一种恒低温钙钛矿单晶的生长方法具有重要意义。


研究团队提出了室温液相扩散诱导生长钙钛矿单晶的新思路,开发出了一种制备高质量钙钛矿单晶的新方法—室温液相扩散诱导结晶(LDSC),即溶剂通过扩散进入硅油从而使前驱体溶液达到过饱和形核结晶。利用媒介硅油与溶剂二甲基甲酰胺(DMF)互不相溶,硅油密度介于DMF和钙钛矿前驱体之间的特性,DMF扩散进入硅油上层,从而减少前驱体溶液的体积使其浓度达到过饱和,最终形核并生长得到高质量的钙钛矿单晶(已申请中国发明专利)。 该方法不仅可以制备三维MAPbX3(X=Cl, Br, I)单晶,还可以制备PA2PbBr4、BA2PbBr4、PMA2PbBr4等二维单晶,是一种高普适性的制备高质量钙钛矿单晶方法。此外,通过建立晶体生长模型,团队揭示了该方法制备钙钛矿单晶的生长动力学机制,即密度差导致的溶剂扩散、前驱体体积渐减而浓度恒定的析晶机制。与ITC、LTGC、AVC等方法相比,LDSC具有单晶生长温度低(室温)且恒定、制备的晶体质量高(摇摆曲线半高宽小于0.0096°)、缺陷态密度低(4.4×109 cm-3)、寿命长(约1 µs)、单晶产率高(92%)、普适性好等优点。此外,LDSC-MAPbBr3钙钛矿单晶在可见光和X-ray探测方面表现出了良好的应用前景。

这项工作的共同作者还包括刘昌教授,李博睿博士,博士生彭家丽、李文静、桂鹏彬,硕士生李睿明。该工作得到了国家自然科学基金、湖北省科技计划和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。


原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-15037-x




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