亮点成果

《Advanced Energy Materials》《Nature Communications》刊登肖湘衡教授能源材料研究新成果

来源:武汉大学物理科学与技术学院  发布时间:2018-07-17 12:37:17 点击次数:

近期,我院肖湘衡教授与中国科学技术大学王功名教授合作,在离子束能源材料中的研究及应用取得部分进展,相关成果以The “Midas Touch” Transformation of TiO2 Nanowire Arrays during Visible Light Photoelectrochemical Performance by Carbon/Nitrogen Co-implantation为题在国际权威期刊《Advanced Energy Materials》上以封面文章发表。论文第一署名单位是武汉大学物理学院,我院2016级博士生宋先印和博士后李文庆为共同第一作者,肖湘衡教授和王功名教授为通讯作者。

二氧化钛作为一种光阳极材料,用于光电催化分解水一直被寄予厚望,然而它低的可见光转换效率极大的限制了其广泛应用。本工作通过一种新颖的碳/氮共离子注入掺杂的方法实现了二氧化钛纳米线阵列在可见光光电化学高效分解水的转变。改性后的二氧化钛纳米线阵列表现出显著增强的可见光吸收能力和高效的光生电荷分离和转移效率。经过碳氮共掺杂的二氧化钛在0.8V的偏压下,其可见光(>420nm)的光电流密度可达到0.76mA/cm2,远远超过未改性二氧化钛的3uA/cm2。碳氮共掺杂二氧化钛纳米线阵列在没有任何助催化剂修饰的情况下,其在450nm可见单色光光电转化效率达到14.8%。掺杂后的二氧化钛颜色也由原先的白色转变为金黄色,从而达到离子束“点石成金”化腐朽为神奇的效果。

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另外,以Electron density modulation of NiCo2S4 nanowiresby nitrogen incorporation for highly efficienthydrogen evolution catalysis为题发表在国际知名期刊《Nature Communications》上,肖湘衡教授、王功名教授和郑旭升博士为通讯作者。

该研究通过简单易行的方法调控NiCo2S4的硫位点的电子密度来提高其HER催化性能:气相法引入氮掺杂,间接降低硫活性位点的电子密度由此促进H*的脱离。氮掺杂的NiCo2S4纳米线在10 mA cm-2过电势为41mV, Tafel斜率为37 mV dec-1,接近在碱性条件下的商用Pt/C性能,为目前金属硫化物中已知性能最好者。XPS,NEXAS表征证明氮掺杂有效调控了NiCo2S4的表面电子密度,使HER得以在更低的势能面发生。本实验中采用间接调控活性位点电子密度来提高催化性能,为设计高效HER催化剂的提供新思路。通过对比未改性NiCo2S4和氮掺杂NiCo2S4的XAFS,结果显示:NiCo2S4掺杂氮后,金属原子Co 的k空间向低空间方向移动,说明Co-S的配位数降低,换言之,N占据了S的部分位点,与Co成键。同时,在R空间上也对应看到Co-S配位数降低,以及XPS和XANES谱图显示氮掺杂后Co和S结合能降低。具体分析,由于N的强电负性可以调控Co的电子密度,从而间接降低S位点的电子,这有利于降低吸附态H和S位点的作用,便于吸附态H脱离S位点,和溶液中H+结合,有利于析氢反应。

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该工作得到了国家自然科学基金的支持。

附全文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/toc/16146840/2018/8/20

https://www.nature.com/articles/s41467-018-03858-w

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